Atmosphäreninversion: Limb Sounding

Die Arbeit beschreibt die Entwicklung des PILS (Profile Inversion for Limb Sounding)-Retrievalcodes für die Atmosphärenfernerkundung. Die zunehmende Bedeutung robuster Inversionsalgorithmen zur Lösung nichtlinearer inverser Probleme in der atmosphärischen Fernerkundung bildet die Grundlage dieser Arbeit. Die Verfügbarkeit neuer Generationen von Instrumenten für die Fernerkundung im fernen Infrarot- und Mikrowellenbereich, die die Atmosphärenzusammensetzung mittels thermischer Emissionstechniken beobachten, ermöglicht detailliertere Untersuchungen. PILS wurde entwickelt, um hochauflösende Strahlungstransferberechnungen durchzuführen und atmosphärische Parameter aus Infrarot- und Mikrowellen-Limb-Sounding-Messungen zu rekonstruieren. Die hohe Auflösung des Strahlungstransfers und die präzise Rekonstruktion atmosphärischer Parameter sind zentrale Merkmale des Codes. Die zunehmende Datenmenge durch neue Satellitenmissionen unterstreicht den Bedarf an solchen leistungsstarken Retrieval-Algorithmen. Die Arbeit befasst sich mit der Entwicklung und Validierung von PILS, was einen wichtigen Beitrag zur Verbesserung der Genauigkeit und Zuverlässigkeit der Atmosphärenfernerkundung liefert.

Zur Validierung des PILS-Codes wurden umfassende Vergleiche mit einem von SRON (Netherlands Institute for Space Research) entwickelten Programmpaket durchgeführt. Die Ergebnisse zeigten eine weitgehende Übereinstimmung zwischen den Strahlungstransfermodellierungen und den Inversionen beider Codes. Kleine Abweichungen in den modellierten Spektren wurden identifiziert und auf Unterschiede in den verwendeten Kontinuumsabsorptionsdaten sowie auf unterschiedliche Lösungsverfahren für die Berechnung der Strahlungstransferintegrale zurückgeführt. Bemerkenswerte Unterschiede in den abgeleiteten Konzentrationsprofilen ergaben sich aus den verschiedenen Ansätzen zur Lösung des inversen Problems. Dies betrifft insbesondere die Art der Regularisierung, die Wahl des a-priori-Profils und die Diskretisierung. Die systematische Analyse dieser Abweichungen war entscheidend für das Verständnis der Stärken und Grenzen von PILS und ermöglichte gezielte Verbesserungen des Codes. Die detaillierte Untersuchung der Vergleichsergebnisse liefert wichtige Erkenntnisse für die zukünftige Entwicklung und Anwendung von Retrieval-Algorithmen in der Atmosphärenforschung.

Die steigende Anzahl an Instrumenten zur Fernerkundung der Atmosphäre im Infrarot- und Mikrowellenbereich hat den Bedarf an robusten und hochauflösenden Retrieval-Algorithmen erhöht. Es wurden bereits verschiedene Retrieval-Algorithmen entwickelt, wie z.B. Qpack, KOPRAFIT, MOLIERE und MARC. Jedoch sind nur wenige dieser Codes Open-Source. Der PILS-Code wurde am Institut für Methodik der Fernerkundung (IMF) des Deutschen Zentrums für Luft- und Raumfahrt (DLR) entwickelt. PILS basiert auf einem effizienten Vorwärtsmodell für Strahlungstransferberechnungen und verwendet ein nichtlineares Kleinste-Quadrate-Verfahren mit direkten und iterativen numerischen Regularisierungsschemata. Die Implementierung von automatischer Differentiation zur effizienten Berechnung der Jacobi-Matrizen ist ein wesentlicher Bestandteil des Codes. PILS zeichnet sich durch seine Fähigkeit aus, hochauflösende Strahlungstransferberechnungen durchzuführen und die damit verbundenen Herausforderungen bei der Lösung schlecht gestellter inverser Probleme in der atmosphärischen Fernerkundung zu bewältigen. Die Entwicklung von PILS ist ein bedeutender Beitrag zur wissenschaftlichen Gemeinschaft.

Das Limb-Emissionsverfahren, ein wichtiger Bestandteil der Atmosphärenfernerkundung, wird detailliert beschrieben. Instrumente, die auf dieser Technik basieren, detektieren die langwellige Strahlung, die von Spurengasen in verschiedenen Höhen entlang der Sichtlinie des Beobachters emittiert wird. Dadurch wird die Konzentration der chemischen Bestandteile abgeleitet. Die spektralen Eigenschaften der atmosphärischen Bestandteile im Infrarot- und Mikrowellenbereich resultieren hauptsächlich aus Schwingungs-Rotations-Übergängen, die durch die Auswahlregel für die Infrarotspektroskopie erklärt werden. Homonukleare zweiatomige Moleküle wie Wasserstoff (H2), Sauerstoff (O2) und Stickstoff (N2) besitzen kein permanentes Dipolmoment und erzeugen daher kein Spektrum im fernen Infrarot. Dies ist vorteilhaft für die Fernerkundung, da andere Gase in der Atmosphäre in diesem Spektralbereich nicht transparent sind. Heteronukleare zweiatomige Moleküle wie Kohlenmonoxid (CO), Chlorwasserstoff (HCl), Chlormonoxid (ClO) und viele polyatomare Moleküle (z. B. CO2, H2O, CH4 usw.) weisen jedoch eine starke Absorption und Emission im thermischen Infrarot- und Mikrowellenbereich auf. Aus diesen Emissionsmerkmalen können Spurengaskonzentrationen oder Temperaturprofile abgeleitet werden. Die Arbeit konzentriert sich auf Limb-Sounding-Messungen im fernen Infrarot- und Mikrowellenbereich mit Fokus auf thermische Emission.

Die Arbeit bietet einen historischen Überblick über die Infrarot-Limb-Sounding-Technik, beginnend mit dem LRIR-Instrument an Bord von Nimbus-6 im Jahr 1975, welches CO2-Emissionen zur Bestimmung von Temperatur- und Druckniveaus maß. Es werden weitere bedeutende Instrumente wie ATMOS (mit Einsätzen in verschiedenen Weltraummissionen seit 1985), Envisat/MIPAS (gestartet 2002), und ACE-FTS (gestartet 2003) erläutert, die jeweils wesentliche Beiträge zur Erforschung der atmosphärischen Zusammensetzung lieferten. Die Vorteile von weltraumgestützten Infrarot-/Mikrowellen-Limb-Emissions-Spektroskopie, insbesondere die kontinuierliche globale Beobachtung, werden hervorgehoben. Allerdings werden auch die hohen Kosten und die lange Entwicklungszeit solcher Satellitenmissionen angesprochen. Als kostengünstige Alternative werden Limb-Sounder auf stratosphärischen Ballon-Gondeln erwähnt. Obwohl diese nur lokal und zeitlich begrenzt einsetzbar sind, bieten sie hohe Empfindlichkeit und ermöglichen die Validierung von Satellitenmissionen, wie z.B. MIPAS-B. Die Beschreibung dieser verschiedenen Instrumente verdeutlicht den Fortschritt und die Herausforderungen in der Entwicklung von Technologien für die atmosphärische Fernerkundung.

Ein Schwerpunkt der Arbeit liegt auf dem TELIS-Instrument, einem kryogenen Drei-Kanal-Heterodynspektrometer, das vom DLR-IMF in Zusammenarbeit mit SRON und RAL entwickelt wurde. TELIS, das auf stratosphärischen Ballongondeln eingesetzt wird, nutzt modernste supraleitende Heterodyn-Technologie bei 4 K und zeichnet sich durch seine Kompaktheit, sein geringes Gewicht, seine hohe spektrale Auflösung und lange Flugdauer aus. TELIS wurde gemeinsam mit MIPAS-B (Karlsruher Institut für Technologie) und mini-DOAS (Universität Heidelberg) auf einer Ballongondel eingesetzt. Das Hauptforschungsziel der TELIS/MIPAS-B/mini-DOAS-Polarflüge war die Messung der zeitabhängigen Chemie von Chlor (Cl) und Brom (Br) und der Abschluss chemischer Familien (NOy, Cly, Bry, HOx) innerhalb des Polarwirbels. Eine radiometrische Untersuchung des gesamten Systems wurde mittels Gasküvettenmessungen im Labor durchgeführt. Dabei wurden radiometrische Fehler von etwa 15 % für beide Frequenzkanäle festgestellt, die hauptsächlich auf Nichtlinearitäten in der Kalibrierung zurückzuführen sind. Die Charakterisierung von TELIS und die Erörterung der damit verbundenen Herausforderungen bilden die Grundlage für die spätere Datenanalyse und die Bewertung der Retrieval-Ergebnisse.

Dieser Abschnitt befasst sich mit dem theoretischen Hintergrund des Strahlungstransfers im Infrarot- und Mikrowellenbereich. Es werden die grundlegenden Gleichungen und Größen des Strahlungstransfers beschrieben, die für die Modellierung der atmosphärischen Strahlung essentiell sind. Die Anforderungen an das Strahlungstransfermodell werden durch die Beobachtungsbedingungen des Instruments, wie z.B. Spektralbereich, Beobachtunggeometrie und Sensortyp, bestimmt. Die Implementierungskonzepte des Strahlungstransfers und der Instrumentenmodellierung werden vorgestellt. Ein Schwerpunkt liegt auf der Implementierung von Techniken der automatischen Differentiation, die als robuster Ansatz für die Berechnung von Jacobi-Matrizen in PILS dienen. Der Abschnitt liefert die theoretische Grundlage für die Vorwärtsmodellierung und bildet die Basis für die spätere Entwicklung und Validierung des PILS-Codes. Die Genauigkeit der Vorwärtsmodellierung ist entscheidend für die Qualität der Inversion und somit für die Genauigkeit der erhaltenen atmosphärischen Parameter.

Im Kontext der Strahlungstransferberechnung wird das Voigt-Profil als Approximation der Linienform für den Fall diskutiert, dass sowohl Druckverbreiterung als auch Dopplerverbreiterung relevant sind. Es wird betont, dass die Annahme der Unabhängigkeit beider Verbreiterungsprozesse, auf der das Voigt-Profil basiert, in der Realität nicht vollständig zutrifft. Die Unzulänglichkeiten des Voigt-Profils für einige Moleküle werden erwähnt und der Bedarf an einer genaueren Behandlung der Linienform wird hervorgehoben. Komplikationen wie Dicke-Verengung, geschwindigkeitsabhängige Verbreiterung und Linienmischung, die zu Abweichungen von den gemessenen Absorptionsspektren führen können, werden als außerhalb des Rahmens dieser Arbeit liegend definiert. Es wird auf entsprechende Literatur verwiesen, die sich mit Verbesserungen des Voigt-Profils und der Modellierung dieser Effekte befasst. Die Diskussion der Genauigkeit des Voigt-Profils zeigt die Komplexität der Strahlungstransfermodellierung und unterstreicht die Bedeutung der Wahl geeigneter Methoden für die Berechnung der Linienform.

Dieser Abschnitt konzentriert sich auf den Vergleich und die Validierung des verwendeten Strahlungstransfermodells. Es wird der Vergleich von Linien-für-Linien-Berechnungen zwischen zwei verschiedenen Modulen für die TELIS Level-2 Datenverarbeitung präsentiert, um die numerische Performance zu bewerten. Die Leistungsfähigkeit und Genauigkeit des verwendeten Modells werden durch einen Vergleich mit anderen etablierten Strahlungstransfermodellen wie GARLIC/MIRART, ARTS und KOPRA untermauert. GARLIC/MIRART, eine moderne Neuimplementierung und Erweiterung des Fortran 77 Codes MIRART, wird als vielseitiges Modell beschrieben, das für beliebige Beobachtunggeometrien, Sensorpositionen und instrumentale Charakterisierungen geeignet ist. Der Vergleich zeigt, dass das verwendete Modell mit den etablierten Codes übereinstimmt und somit eine zuverlässige Grundlage für die Retrieval-Prozesse bildet. Durch den Vergleich mit anderen Modellen wird die Robustheit und Genauigkeit des verwendeten Strahlungstransfermodells in PILS belegt, was die Qualität der darauf basierenden Retrieval-Ergebnisse verbessert.

Die Rekonstruktion von atmosphärischen Parametern aus Messdaten stellt ein inverses Problem dar, das oft schlecht gestellt ist. Ein schlecht gestelltes Problem erfüllt nicht die Hadamard-Bedingungen: Die Lösung muss eindeutig, stabil gegenüber Störungen in den Daten und stetig bezüglich der Daten sein. Bei der Verwendung von Messdaten ist die erste Hadamard-Bedingung verletzt, da keine Garantie besteht, dass die Messdaten im Wertebereich des Vorwärtsoperators liegen. Die Verletzung der Stabilitätsbedingung, verbunden mit der Unstetigkeit des inversen Operators, ist das kritischste Problem. Kleine Störungen in den Daten können zu großen Fehlern in der Lösung führen. Um eine physikalisch sinnvolle Lösung zu erhalten, müssen bei der Lösung der nichtlinearen Gleichung zusätzliche Bedingungen, sogenannte Regularisierungen, an die Lösung gestellt werden. Diese Bedingungen spiegeln das a-priori-Wissen über die Lösung wider. Die Abschätzung des Retrieval-Fehlers ist ein wichtiger Aspekt, da die exakte Lösung in der Praxis unbekannt ist und verschiedene Annahmen für die Fehlerschätzung berücksichtigt werden müssen.

Zur Lösung des schlecht gestellten inversen Problems werden Regularisierungsmethoden eingesetzt. Diese Methoden zielen darauf ab, stabile und physikalisch sinnvolle Lösungen zu finden, die weniger empfindlich auf Störungen in den Messdaten reagieren. Die Arbeit beschreibt die Verwendung von Regularisierungstechniken für nichtlineare Kleinste-Quadrate-Probleme. Dabei werden verschiedene Tikhonov-Regularisierungsmethoden eingesetzt, um Lösungen zu finden, die weniger empfindlich auf Störungen in den Daten reagieren. Die Wahl des optimalen Regularisierungsparameters ist entscheidend für die Effizienz und Zuverlässigkeit des Retrievals. Neben der klassischen Tikhonov-Regularisierung werden iterative Regularisierungsmethoden (iterativ regularisiertes Gauss-Newton-Verfahren) verwendet, die unempfindlicher gegenüber Überschätzungen des anfänglichen Regularisierungsparameters sind. Um eine Verstärkung des Rauschfehlers zu vermeiden, wird das Diskrepanzprinzip als Abbruchkriterium für den iterativen Prozess eingesetzt. Die detaillierte Beschreibung der Regularisierungsmethoden zeigt die Komplexität der inversen Modellierung und deren Einfluss auf die Qualität der Retrieval-Ergebnisse.

Der Abschnitt beschreibt die Retrieval-Strategie, die zur Extraktion geophysikalischer Parameter aus den TELIS-Messdaten verwendet wird. Der PILS-Code wird eingesetzt, um die Inversion von realen TELIS-Strahlungsdaten durchzuführen und die Qualität der Retrieval-Produkte zu bewerten. Alle Retrievals werden auf einem Höhenraster mit äquidistantem vertikalem Abstand (1,5 oder 2 km) durchgeführt, der identisch mit der Tangentenhöhenschrittweite der aufgezeichneten Limb-Spektren unterhalb der Ballonhöhe ist. Die unterste Ebene des Retrieval-Gitters hängt vom vertikalen Bereich verschiedener Limb-Sequenzen ab und wird aufgrund des erweiterten vertikalen Blickfelds des TELIS-Instruments und des Pointing-Fehlers anfänglich um 1,5 km unterhalb des niedrigsten Tangentenpunkts festgelegt. Die Atmosphäre oberhalb der höchsten Tangentenhöhe (typischerweise 32,5 km) wird mit einem Schritt von 2,5 km zwischen 32,5 und 40 km und einem gröberen Schritt von 5 km zwischen 40 und 65 km diskretisiert. Die Atmosphäre oberhalb des Instruments wird nicht vernachlässigt, da sie für das Retrieval bestimmter Moleküle, wie z.B. OH, von Bedeutung sein kann. Die Größe des Zustandsvektors stellt einen Kompromiss zwischen Rechenzeit und Qualität der Inversion dar. Der Zustandsvektor umfasst in den meisten Fällen die vertikalen Profile über einen Höhenbereich von 8,5–65 km oder 14,5–65 km. Die Daten wurden aus der neuesten Version (3v02) des Level-1b-Datenprodukts verarbeitet, in dem Nichtlinearitätseffekte und der Bias im Sideband-Verhältnis weitgehend korrigiert wurden.

Die Arbeit präsentiert Ergebnisse des Ozon-Retrievals aus TELIS-Daten. Es wird erläutert, wie die Unsicherheiten der Instrumentenparameter die Retrieval-Ergebnisse beeinflussen können. Im Fall des TELIS 1,8 THz-Kanals wurden Unsicherheiten in der Kompression der Hot-Load-Messung (5%) und im Sideband-Verhältnis (5%) angenommen. Der systematische Pointing-Bias wurde auf 3,4 arcmin geschätzt. Für das Ozon-Retrieval werden verschiedene Frequenzsegmente untersucht. Der Einfluss von Fehlern im Sideband-Verhältnis, im Druck und in der Pointing-Information wird analysiert, wobei festgestellt wird, dass diese Fehlerquellen besonders in der unteren Stratosphäre und der oberen Troposphäre von Bedeutung sind. Die Fehleranalyse dient dazu, das Verständnis der TELIS-Messcharakteristiken zu verbessern und mögliche Fehlerquellen in zukünftigen Missionen zu minimieren. Die Ergebnisse zeigen die Herausforderungen bei der präzisen Ozon-Bestimmung aus Limb-Sounding-Messungen und die Notwendigkeit einer sorgfältigen Fehlerabschätzung.

Die Arbeit beschreibt das Retrieval von Chlorwasserstoff (HCl) und Hydroxyl (OH) aus TELIS-Daten. HCl, ein wichtiges Reservoirgas für Chlor, wurde sowohl im 1,8 THz- als auch im 480–650 GHz-Kanal beobachtet, während ClO nur im Submillimeter-Kanal detektierbar ist. Diese Spezies werden zur quantitativen Abschätzung des gesamten Chlorhaushaltes in der Stratosphäre und zur Untersuchung ihres Einflusses auf den stratosphärischen Ozonabbau verwendet. Die Analyse der Fehlerquellen zeigt, dass das Messrauschen im 1,8 THz-Kanal eine erhebliche Fehlerquelle darstellt. In der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre dominieren die Fehler aufgrund von Instrumentenparametern und Druck, während in größeren Höhen die Fehler hauptsächlich auf spektroskopische Parameter und die Kalibrierung zurückzuführen sind. Ein Vergleich der HCl-Profile aus TELIS und SMILES-Daten wird präsentiert. Die Ergebnisse zeigen eine gute Übereinstimmung innerhalb des Genauigkeitsbereichs der Messungen, wobei kleine Abweichungen auf Kalibrations- und spektroskopische Parameterfehler zurückzuführen sind. Der Vergleich unterstreicht die Leistungsfähigkeit des TELIS-Instruments und den Nutzen von Multi-Kanal-Fittings zur Verbesserung der Retrieval-Qualität.